Ultraschnelle Transmissions-Elektronenmikroskopie (UTEM)

Die direkte Abbildung mikroskopischer Strukturveränderungen auf kurzen Zeitskalen ist eine besondere wissenschaftliche Herausforderung. Neben ultraschnellen Röntgenverfahren werden in Zukunft insbesondere die zeitaufgelöste Elektronenmikroskopie, Elektronenbeugung und Elektronenspektroskopie völlig neuartige Einblicke in chemische, physikalische und biologische Prozesse ermöglichen. Wir nutzen verschiedene Ansätze, um die Dynamik ultraschneller elektronischer und struktureller Phänomene mit Hilfe kurzer, hochkohärenter Elektronenpulse abzubilden.

Unsere Arbeitsgruppe hat in den vergangenen Jahren ein neues ultraschnelles Transmissionselektronenmikroskop (ultraschnelles TEM bzw. "UTEM") konzipiert und entwickelt. Das Instrument basiert auf einem sogenannten "Pump-Tast"-Verfahren, das zwei zeitlich zueinander verzögerte Laserpulse in die Säule eines Transmissionselektronenmikroskops (TEM) einkoppelt (siehe Abbildung rechts): Ein erster Laserpuls regt in einer zu untersuchenden Probe einen elektronischen oder strukturellen Übergang an (roter Strahl). In einer speziellen Photokathode erzeugt ein zweiter, verzögerter Laserpuls (blauer Strahl) einen kurzen, intensiven Elektronenpuls (grün), der dann die ausgelöste Dynamik mittels Mikroskopie, Beugung oder Spektroskopie abbildet. Über die Wahl der relativen Pulsverzögerung können der Beobachtungszeitpunkt eingestellt und so die Dynamik verfolgt werden.

Unser ultraschnelles TEM ist deutschlandweit das Erste seiner Art, und es ist das weltweit erste zeitaufgelöste TEM, das die lokalisierte Photoemission an Feldemitter-Spitzen ausnutzt (siehe Abb. unten), um eine besonders hohe Elektronen-Strahlqualität zu erreichen.

Hintergrund zur Entwicklung ultraschneller Elektronenmikroskopie in Göttingen

Die zeitaufgelöste Elektronenmikroskopie mit Laseranregung hat ihre Ursprünge in den Achtzigerjahren in der Gruppe von Prof. O. Bostanjoglo (TU Berlin). Aufgrund der Überwindung technischer Schwierigkeiten und Weiterentwicklungen in der Lasertechnologie konnte die Arbeitsgruppe von Chemie-Nobelpreisträger A. H. Zewail (Caltech) seit etwa 2005 deutliche Fortschritte in der Methodik erzielen. Parallel dazu verliefen Entwicklungen am Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL) zu einem TEM mit Einzelschuss-Auflösung. Derzeit existieren verschiedene Projekte europa- und weltweit, die sich der Weiterentwicklung und Anwendung zeitaufgelöster Elektronenmikroskopie widmen.

In Göttingen arbeiten wir seit 2010 in Richtung eines ultraschnellen TEMs, ausgehend von unserer Erforschung der Photoemission an Feldemitter-Spitzen. Wir sind davon überzeugt, dass die Fähigkeiten ultraschneller Elektronenmikroskopie durch die Verwendung nanoskaliger Elektronenquellen deutlich anwachsen werden. Auf der Basis dieser Grundidee erhielten wir 2011 die Förderung der Deutschen Forschungsgemeinschaft (DFG) und des "Niedersächsischen Vorab" (VolkswagenStiftung) zur Beschaffung eines Transmissions-Elektronenmikroskops und eines Femtosekunden-Lasersystems (Antragsteller: C. Ropers (federführend), C. Jooß, M. Münzenberg, K. Samwer, M. Seibt, C. Volkert). Nach Fertigstellung der für das UTEM geeigneten Laborräume in der Fakultät für Physik wurden die Geräte 2012 und 2013 in Betrieb genommen (TEM: JEOL-2100F; Laser: Coherent-RegA), und wir begannen mit den nötigen Umbauten des Mikroskops.

Seit 2013 wird die Entwicklung des UTEMs im Rahmen des Sonderforschungsbereichs 1073 "Atomic Scale Control of Energy Conversion" von der DFG gefördert (insbesondere das UTEM-Entwicklungsprojekt A05; Projektleiter: C. Ropers und S. Schäfer). Im Jahr 2014 haben wir einen erfolgreichen Pulsbetrieb des Mikroskops realisiert und damit begonnen, zeitaufgelöste Messungen an diversen Probensystemen und in verschiedenen Konfigurationen durchzuführen. Derzeit laufen erste Untersuchungen zur quantenkohärenten Wechselwirkung freier Elektronen mit optischen Nahfeldern, optisch induzierter Magnetisierungsdynamik sowie der Dynamik struktureller und elektronischer Phasenübergänge.

 


Ausgewählte Publikationen

"Pinning and gyration dynamics of magnetic vortices revealed by correlative Lorentz and bright-field imaging"
M. Möller, J. H. Gaida and C. Ropers
arXiv:2107.10208 , (2021) [arXiv]

"Integrated photonics enables continuous-beam electron phase modulation"
J.-W. Henke, A. S. Raja, A. Feist, G. Huang, G. Arend, Y. Yang, J. Kappert, R. N. Wang, M. Möller, J. Pan, J. Liu, O. Kfir, C. Ropers and T. J. Kippenberg
arXiv:2105.03729 , (2021) [arXiv]

"Modulation of Cathodoluminescence Emission by Interference with External Light"
V. Di Giulio, O. Kfir, C. Ropers, F.J. García de Abajo
ACS Nano 15(4), 7290-7304 (2021) [arXiv]

"Tailored high-contrast attosecond electron pulses for coherent excitation and scattering"  openaccess
S. V. Yalunin, A. Feist, C. Ropers
Phys. Rev. Research 3, L032036 (2021) [arXiv]

"Optical coherence transfer mediated by free electrons"  openaccess
O. Kfir, V. Di Giulio, F. J. García de Abajo, C. Ropers
Sci. Adv. 7 (18), eabf6380 (2021) [arXiv]

"Observation of fluctuation-mediated picosecond nucleation of a topological phase"
F. Büttner,, B. Pfau, M. Böttcher, M. Schneider, G. Mercurio, C. M. Günther, P. Hessing, C. Klose, A. Wittmann, K. Gerlinger, L.-M. Kern, C. Strüber, C. von Korff Schmising, J. Fuchs, D. Engel, A. Churikova, S. Hu
Nat. Mater. 20, 30-37 (2021)

"Spontaneous and Stimulated Electron-Photon Interactions in Nanoscale Plasmonic Near Fields"  openaccess
M. Liebtrau, M. Sivis, A. Feist, H. Lourenço-Martins, N. Pazos-Pérez, R. A. Alvarez-Puebla, F. J. García de Abajo, A. Polman and C. Ropers
Light Sci. Appl. 10(82), (2021) [arXiv]

 "Ultrafast nanoimaging of the order parameter in a structural phase transition"
Th. Danz, T. Domröse, C. Ropers
Science 371, 371-374 (2021) [arXiv]

"Toward Quantum Optics with Free Electrons"
K. Wang, R. Dahan, S. Nehemia, O. Reinhardt, S. Tsesses, I. Kaminer, O. Kfir, H. Lourenço-Martins, A. Feist, C. Ropers, T.J. Kippenberg
Opt Photonics News 31 (12), 35 (2020)

 "Strong-field nano-optics"
P. Dombi, Z. Pápa, J. Vogelsang, S. V. Yalunin, M. Sivis, G. Herink, S. Schäfer, P. Groß, C. Ropers, and C. Lienau
Rev. Mod. Phys. 92, 025003-1 (2020)

"Nanoscale Nonlinear Spectroscopy with Electron Beams"
A. Konecná, V. Di Giulio, V. Mkhitaryan, C. Ropers, F. J. García de Abajo
ACS Photonics 7, 1290-1296 (2020) [arXiv]

 "Few-nm tracking of current-driven magnetic vortex orbits using ultrafast Lorentz microscopy"  openaccess
M. Möller, J. H. Gaida, S. Schäfer and C. Ropers
Commun. Phys. 3, 36 (2020) [arXiv]

"Density matrix reconstructions in ultrafast transmission electron microscopy: uniqueness, stability, and convergence rates"
C. Shi, C. Ropers, T. Hohage
Inverse Problems 36, 025005 (2020)

 "Controlling free electrons with optical whispering-gallery modes"
O. Kfir, H. Lourenço-Martins, G. Storeck, M. Sivis, T. R. Harvey, T. J. Kippenberg, A. Feist, C. Ropers
Nature 582, 46-49 (2020) [arXiv]

"Probing chirality with inelastic electron-light scattering"
T. R. Harvey, J.-W. Henke, O. Kfir, H. Lourenço-Martins, A. Feist, F. J. García de Abajo, C. Ropers
Nano Lett. 20, 4377-4383 (2020) [arXiv]

"High-purity free-electron momentum states prepared by three-dimensional optical phase modulation"
A. Feist, S. V. Yalunin, S. Schäfer, C. Ropers
Phys. Rev. Research 2, 043227 (2020) [arXiv]

"Coulomb interactions in high-coherence femtosecond electron pulses from tip emitters"  openaccess
N. Bach, T. Domröse, A. Feist, T. Rittmann, S. Strauch, C. Ropers and S. Schäfer
Struct. Dyn. 6, 014301 (2019)

"Structural dynamics probed by high-coherence electron pulses"
A. Feist, G. Storeck, S. Schaefer, and C. Ropers
MRS Bull. 43, 504-511 (2018)

 "Nanoscale mapping of ultrafast magnetization dynamics with femtosecond Lorentz microscopy"  openaccess
N. Rubiano da Silva, M. Moeller, A. Feist, H. Ulrichs, C. Ropers, and S. Schaefer
Phys. Rev. X 8, 031052 (2018) [arXiv]

"Nanoscale diffractive probing of strain dynamics in ultrafast transmission electron microscopy"  openaccess
A. Feist, N. Rubiano da Silva, W. Liang, C. Ropers, S. Schaefer
Struct. Dyn. 5, 014302 (2018) [arXiv]

"Ultrafast transmission electron microscopy using a laser-driven field emitter: Femtosecond resolution with a high coherence electron beam"  openaccess
A. Feist, N. Bach, N. R. da Silva, Th. Danz, M. Moeller, K. E. Priebe, T. Domroese, J. G. Gatzmann, S. Rost, J. Schauss, S. Strauch, R. Bormann, M. Sivis, S. Schaefer, C. Ropers
Ultramicroscopy 176, 63-73 (2017) [arXiv]

"Light-Induced Metastable Magnetic Texture Uncovered by in situ Lorentz Microscopy"
T. Eggebrecht, M. Moeller, J. G. Gatzmann, N. Rubiano da Silva, A. Feist, U. Martens, H. Ulrichs, M. Muenzenberg, C. Ropers, S. Schaefer
Phys. Rev. Lett. 118, 097203 (2017)

 "Attosecond electron pulse trains and quantum state reconstruction in ultrafast transmission electron microscopy"
K. E. Priebe, C. Rathje, S. V. Yalunin, T. Hohage, A. Feist, S. Schaefer, C. Ropers
Nat. Photonics 11, 793-797 (2017) [arXiv]

"Structural and magnetic characterization of large area, free-standing thin films of magnetic ion intercalated dichalcogenides Mn0.25TaS2 and Fe0.25TaS2"
Th. Danz, Q. Liu, X. D. Zhu, L. H. Wang, S. W. Cheong, I. Radu, C. Ropers, R. I. Tobey
J. Phys. Condens. Matter 28, 356002 (2016) [arXiv]

"Ramsey-type phase control of free-electron beams"
K. E. Echternkamp, A. Feist, S. Schaefer, C. Ropers
Nat. Phys. 12, 1000-1004 (2016)

 "Quantum coherent optical phase modulation in an ultrafast transmission electron microscope"
A. Feist, K. E. Echternkamp, J. Schauss, S. V. Yalunin, S. Schaefer, C. Ropers
Nature 521, 200-203 (2015)

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